Im Jahre 1832 werden die Provinzialregierungen in Starkenburg und Oberhessen, 1835 auch in Rheinhessen aufgehoben und die Provinzen in Kreise eingeteilt. 1860 werden die Provinzialbehörden wiederhergestellt.
Das Ober-Appellationsgericht zu Darmstadt bildet die höchste Instanz für das ganze Großherzogtum und für Hessen-Homburg.
Nach dem Tod des Landgrafen Ferdinand am 24. März 1866 fällt die Landgrafschaft Hessen-Homburg gemäß Erbvertrag an Hessen-Darmstadt, das es noch im selben Jahr an Preußen abtreten muss.
Nach dem Deutschen Krieg vereinbaren Preußen und Hessen-Darmstadt im Friedensvertrag vom 3. September 1866 einen Gebietstausch. Hessen-Darmstadt tritt das so genannte hessische Hinterland mit dem Kreis Biedenkopf, dem Kreis Vöhl (einschließlich der Exklaven Eimelrod und Höringhausen) und einem Teil des Kreises Gießen an Preußen ab. Ebenso an Preußen kommen die Orte Niederursel und Rödelheim. Hessen-Darmstadt erhält im Gegenzug einige Gebiete aus vormals nassauischem und kurhessischem Besitz: Das nassauische Amt Reichelsheim, den kurhessischen Distrikt Katzenberg, das Amt Nauheim sowie die Orte Treis an der Lumda, Massenheim und Rupendorf.
1904 wird das bisherige Kondominat Kürnbach im Austausch gegen kleinere Enklaven dem Großherzogtum Baden überlassen.
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